Aos 18 anos o ator saiu da casa dos pais em São Paulo para morar sozinho em um apartamento na Barra da Tijuca, no Rio de Janeiro. Caio foi descoberto em um concurso do Caldeirão do Huck, antes disso, o ator trabalhava com produção de eventos. Caio nunca tinha pensado em ser ator.
Em 2008 estreou na décima-quinta temporada de Malhação, e permaneceu por mais duas temporadas. Castro foi escolhido para comandar o quadro Menina Fantástica, do Fantástico.
Em 2010 integrou o elenco da novela Ti Ti Ti, onde viveu Edgar, um dos protagonistas. No ano seguinte, Caio atuou na novela Fina Estampa, interpretando o antagonista José Antenor da Silva Pereira, filho de Griselda Pereira, interpretada por Lília Cabral.
No ano de 2013, atuou no elenco da novela Amor à Vida, de Walcyr Carrasco, vivendo o mulherengo Michel. Em 2014, Caio estreou no cinema com seu primeiro filme, A Grande Vitória, onde ele interpreta um judoca.Esteve cotado para ser o protagonista de Boogie Oogie, novela de Rui Vilhena, substituta de Meu Pedacinho de Chão; porém acabou recusando o papel, alegando precisar de férias, pelo fato de Amor à Vida ter sido uma novela longa, e acabou sendo substituído por Marco Pigossi. Em relação à seu contrato com a Rede Globo, o ator não permanece mais no elenco fixo da emissora, tendo vínculo com a mesma até 2015, em contrato por obra. Ainda em 2014, faz uma participação na série do GNT, Lili, a Ex como Fred, um pernambucano que se envolve com a personagem de Maria Casadevall. Em 2015, antagoniza a novela I Love Paraisópolis, como Grego, o "mandachuva" de Paraisópolis (bairro de São Paulo).
Na novela, seu personagem é apaixonado e obcecado por Mari (Bruna Marquezine), considerando Benjamin (Mauricio Destri), seu arqui-inimigo.
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